《双星之阴阳师》围绕着少年焰魔堂辘轳展开。辘轳本立志成为除魔的阴阳师，却因一场意外被逐出阴阳师组织。但他并未放弃，心中始终怀揣着成为顶尖阴阳师的梦想。后来，他结识了少女化野红绪，两人被认定为能够孕育出“神子”、拯救世界免受妖怪“污秽”侵害的“双星之阴阳师”。 在成长过程中，辘轳和红绪不断遭遇强大的污秽和各种阴谋。他们一边努力提升自己的实力，一边在阴阳师的世界中探寻真相。期间，他们结识了许多志同道合的伙伴，也与一些心怀不轨的阴阳师产生冲突。在一次次战斗中，辘轳从曾经被人轻视的少年逐渐成长为有担当、实力强大的阴阳师，和红绪携手为守护世界而战。