《魔王学院的不适合者》的故事围绕着阿诺斯·波鲁迪戈乌多展开。他曾是史上最强的魔王，为了追求更强的力量而选择转世重生。然而，两千年后他苏醒时，世界已发生巨大变化，魔法的传承和认知与他所处的时代大不相同。阿诺斯进入魔王学院学习，却因表现与学院对魔王的传统认知不符，被视为“不适合者”。在学院里，他不断遭遇质疑和挑战，同学、老师都对他充满偏见。但阿诺斯凭借强大实力，一次次轻松化解难题，打脸那些轻视他的人。他还结识了米夏、莎夏等好友，与他们一同经历各种冒险，在这个过程中逐渐揭开世界背后隐藏的秘密。